Messmethoden zum Nachweis von Radionukliden in Wasser Dipl.-Ing. (FH) Christoph Wilhelm Sicherheit und Umwelt - SUM
KIT – Universität des Landes Baden-Württemberg und nationales Forschungszentrum in der Helmholtz-Gemeinschaft
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Radioaktivität: Becquerel In 1960 wurden die SI Einheiten eingeführt. In 1975 auf der 15ten General- Konferenz des BIPM wurde als Einheit für die Aktivität das Becquerel eingeführt. 1 Bq ist gleich einem Zerfall pro Sekunde Henri Becquerel (1852 – 1908)
Photographische Platt bestrahlt durch Uransalz (mit einer Medaille als Absorber)
Entdecker der Radioaktivität 1903 Nobel Preis in Physik zusammen mit Marie and Pierre Curie
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Nuklideigenschaften Physikalische Eigenschaften Art der Strahlung Energieverteilung der Strahlung Halbwertszeit Masse
Chemische Eigenschaften werden bei der chemischen Analyse verwendet Trennungsgänge Radiochemie
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Messmethoden Alpha-Beta-Gesamt-Aktivitätsbestimmung Gamma-Spektrometrie Flüssiszinitllationsspektrometrie Alpha-Spektrometrie
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Nicht behandelt wird Massenspektrometrie
Radiochemie
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Quellen für Nukliddaten Decay data evaluation project Aktuell die beste Quelle für Nukliddaten. Dieses Projekt ist ein Zusammenschluss von vielen nationalen Standardlaboren mit dem Ziel ‘wahre’ Zerfallswerte zu ermitteln. http://www.nucleide.org oder direkt zu den Daten http://www.nucleide.org/NucData.htm
National Nuclear Data Center (USA) http://www.nndc.bnl.gov/
University of Lund in Sweden http://nucleardata.nuclear.lu.se/nucleardata/toi/
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Prinzip des Nachweises von Strahlung
Gezielte Wechselwirkung in einem Detektor Weiterverarbeitung zur Auswertung und Anzeige der Wechselwirkung
Aber: Bitte keine Wechselwirkung außerhalb
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Physikalische Grundlagen – Wechselwirkung mit Materie
Alpha:
Reichweite in Luft ca. 1 cm pro MeV
Beta:
Reichweite in Luft je nach Energie zwischen cm bis Meter
Gamma:
theoretisch unendlich; Gammastrahlung kann nur abgeschwächt werden
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Wechselwirkung Alphastrahlung mit Materie
Die energetischen Bilanzen für eine Ionisierung sehen wie folgt aus: E = E 0 - Ee - Eb mit E0 : kinetische Energie des Alphateilchens vor dem Stoß E : kinetische Energie des Alphateilchens nach dem Stoß Ee : kinetische Energie des Elektrons Eb : Bindungsenergie des Elektrons
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Wechselwirkung Betastrahlung
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Wechselwirkung Photonen
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Wahrscheinlichkeit der Wechselwirkungsprozesse
Z = 32 (Germanium)
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Messprinzip
Detektor
Verstärkung
Verarbeitung
Anzeige
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Messverfahren Alpha-Beta-Gesamt-Aktivitätsbestimmung Beispiel: Proportionalzähler
Gamma-Spektrometrie Kurzer Überblick
Betaspektrometrie Beispiel: Flüssiszinitllationsspektrometrie
Alpha-Spektrometrie Besonderheiten
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Alpha-Beta-Messung
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Proportionalbereich
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Impulshöhe in Abhängigkeit der Feldstärke
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Plateau-Kurve
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Alpha-Beta-Messplatz Schematische Darstellung eines Gas-Durchflusszählers: Trennung der Zähler
Schirm-Zähler Mess-Zähler AntiKoinzidenz
Probe
Anti-Koinzidenz: Nur Signale die nicht in beiden Zählrohren gleichzeitig auftreten werden durchgelassen und weiterverarbeitet. Durch die Anti-Koinzidenz erreicht man, dass durch Höhenstrahlung und hochenergetische Gammastrahlung ausgelöste Impulse unterdrückt werden. wesentlich niedrigerer Nulleffekt (Anmerkung: Nur für Betamessung erforderlich) Sicherheit und Umwelt
Selbstabsorption und Korrektur Die Reichweite von Alpha- und Betastrahlung ist sehr gering Selbst kleine Materialmengen führen zu einem Energieverlust Dadurch kommt es zur Reduktion des Wirkungsgrades Da Proben selbst auch Masse haben, schwächen diese selbst die Strahlung ab Selbstabsorption
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Selbstabsorption und Korrektur 1,20
Selbstabsorptionsfaktor S
1,00
0,80
0,60
0,40
Selbstabsorptionsfaktor Selbstabsorptionsfunktion 0,20
0,00 0,00
1,00
2,00
3,00
4,00
5,00
6,00
7,00
8,00
9,00
Probenmenge in Gramm
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10,00
Aktivitätsbestimmung r r0 A m S m
A
r r0
m S m
Mit umschaltbarer Hochspannung:
A
r r0 K r r0 m S ( m ) Sicherheit und Umwelt
Gammaspektrometrie
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Warum Gammaspektrometrie ?
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Messung Gammaspektrometrie 1400 1200
Spektrum
Impulse
1000 800 600 400 200 0 0
Probe auf Detektor
200
400
600
800
1000
1200
Energie [keV]
Wirkungsgrad Effizienz-Kalibrierung Gemessen
Berechnet
Wirkungsgrad
0,1
Ergebnis 0,01
0,001 10
100
Energie in keV
1000
10000
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1400
Anwendung der Gammaspektrometrie - Vorteile
Einfache (keine) Probenvorbereitung Erfassung einer Vielzahl von Radionukliden in einer Messung
Weitgehend automatisierte Auswertung
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Instrumentierung - Szintillations Detektoren
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Instrumentierung – HPGe -Detektoren Halbleiterdetektoren werden immer in Sperrrichtung betrieben! Nachweis der Strahlung nur im intrinsischen (Ladungsträger freien) Bereich des Kristalls. Daraus folgt: Der intrinsische Bereich des Detektors sollte so groß wie möglich, die P- und N-Kontakte so klein wie möglich sein!
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Gammaspektrum Cs-137
1400 1200
Impulse
1000 800 Am-241
600 Co-60
400 200 0 0
200
400
600
800
1000
1200
1400
Energie [keV] → Nuklididentifikation möglich Sicherheit und Umwelt
Counts
Aktivität
nNP=ng -n0 n1
n0
n2
Channel
Netto - Impulse A ε(E) P(E) t m mit: A (E) P(E) tm
= Aktivität des Radionuklids zum Messzeitpunkt = Wirkungsgrad bei der Energie E = Emissionswahrscheinlichkeit des Radionuklids bei der Energie = Messzeit
Nachweis von Radionukliden in Wasser
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Betaspektrometrie
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Beta Spektrometrie Betastrahlung hat ein kontinuierliches Energiespektrum Wechselwirkungswahrscheinlichkeit mit Materie ist relativ hoch Einige Radionuklide haben sehr kleine Energien (zum Beispiel: Tritium max. 18 keV) Spektroskopie ist schwer möglich
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Beta Spektrometrie Systeme Flüssigszintillations-Spektrometrie (engl.: Liquid scintillation spectrometry, LSC) Weit verbreitet für die Bestimmung von Tritium und C-14 Einsatz in der Forschung für die Bestimmung von bis zu drei Radionukliden simultan Mischung der (flüssigen) Probe mit dem Detektor (Szintillationscocktail)
Halbleiter-Spektrometrie Sehr kleine Energieauflösung (nicht wirklich hilfreich, da die Betastrahlung ja eine kontinuierliche Energieverteilung hat) Wird hauptsächlich in der Forschung eingesetzt
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Radionuklide niederenergetische Betastrahler: H-3 Fe-55 C-14 Ni-63 S-35
alle Alphastrahler
Anmerkung: Aufgrund der niedrigen geforderten Nachweisgrenzen für Alphastrahler wird für diese die LSC-Messung im Strahlenschutz selten angewandt.
sonstige Betastrahler: Sr-89/90 P-32
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Prinzip der Flüssigszintillation
hn
Chemical Quench
Color Quench
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Quench am Beispiel von P-32 Proben
Beta Spektrum von P-32 aufgenommen an einem Packard LSC im Quenchbereich von tSIE 678 bis tSIE 317 Sicherheit und Umwelt
Ziele der Probenvorbereitungen Maximale Lichtausbeute aus der in der Probe vorhandenen Aktivität Maximale Probenaufnahme in das Messvial Minimale Störung des Lichttransports in der Messprobe Für die Zeit der Messung stabile Probe Keine oder minimale chemische Reaktionen, die zu Lichtemissionen führen können
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Quench am Beispiel von H-3 Proben
Beta Spektrum von H-3 aufgenommen an einem Packard LSC im Quenchbereich von tSIE 632 bis tSIE 324 mit eingezeichnetem Messfenster Sicherheit und Umwelt
Quenchgradabhängiger Wirkungsgrad
Quenchgradabhängiger Wirkungsgrad für Tritium an einem LSC Sicherheit und Umwelt
LSC Aktivätsberechnung
CPM CPM 0 A q m 60
Nachweis von Radionukliden in Wasser
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Alphaspektrometrie
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Alphazerfälle – 210Po
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Alphazerfälle – 210Po-Spektrum
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Alphazerfälle – 241Am
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Alphazerfälle – 241Am-Spektrum
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Detektoren • • •
•
Siliziumdetektoren Oberflächen passiviert oft kleiner Durchmesser Eingebaut in eine Vakuumkammer
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Aufbau eines Alpha-Spektrometers
HV
ADC
VKA
Legende: HV
Hochspannung
VKA
Vielkanalnalysator
ADC
Analog-Digital-Konverter
Verstärker
Vakuumpumpe
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Wechselwirkung Alphastrahlung mit Materie
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Wechselwirkung von Alphastrahlung - Wege
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Messpräparat – real ideal 0,1 µm Schichtdicke
gerechnet mit AASI: Quelle 32mm Durchmesser 50%O, 40%Si,8%Na, Roh 2,0 Sicherheit und Umwelt
Messpräparat – real ideal 1,0 µm Schichtdicke
gerechnet mit AASI: Quelle 32mm Durchmesser 50%O, 40%Si,8%Na, Roh 2,0 Sicherheit und Umwelt
Messpräparat – real ideal 5,0 µm Schichtdicke
gerechnet mit AASI: Quelle 32mm Durchmesser 50%O, 40%Si,8%Na, Roh 2,0 Sicherheit und Umwelt
Wechselwirkung von Alphastrahlung - Wege
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Messpräparat – Absorber 0,1,3,5 µm Cu
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Peakform
f x h e
f x h e
2 x c
w2
t 2 x 2 c t
2
w2
x – energy at which to compute f(x), h- peak height, c- centroid of peak,
t- distance below c where shape deviates from Gaussian, w – FWHM∙0.60056.
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Wirkungsgrad - Raumwinkel
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Wirkungsgrad - Absolut Punktquelle: abs
1 H 1 2 2 2 H 4 R D
Ausgedehnte Probe:
abs
3 RS 2 2 RD 2 H 5 RS 2 4 RD 2 H RD 2 1 5 2 D D H 16 D 32 D9
2 3 2 H 4 RD
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Gesamtwirkungsgrad
Impulse ges A P(Tracer) t mit (ges.) A P(Tracer) t Impulse
= = = = =
Gesamtwirkungsgrad Aktivität des Tracers Wahrscheinlichkeit der Alphaemission Messzeit in Sekunden Impulse im Alphapeak des Tracers Sicherheit und Umwelt
Wirkungsgrad - Einflüsse
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Noch Fragen?
Chr. Wilhelm – Grundlagen Alpha-Teilchen Spektrometrie
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