Phasenmessung in der nichtlinearen Optik Th. Lottermoser, St. Leute und M. Fiebig, D. Fröhlich, R.V. Pisarev

Einleitung Prinzip der Phasenmessung Experimentelle Durchführung Ergebnisse YMnO3

Einleitung Die nichtlineare Suszeptibilität χNL ist im allgemeinen Fall eine frequenzabhängige, komplexe Größe :

χ NL ( ω ) = χ NL ( ω ) e iψ ( ω )

Betrag |χNL(ω)| : nichtlineare Spektroskopie

Phase ψ(ω) : nichtlineare Phasenmessung

SHG-Phasenmessung Beispiel für einen nichlinear optischen Prozeß 2. Ordnung: Second Harmonic Generation (SHG) E S ( 2 ω ) ∝ χ S ( 2 ω ): E ( ω )E ( ω )

Bei der Messung der Intensität des SHG-Signals, geht die Information über die Phase ψS von χS verloren: I(2ω ) ∝ E S (2 ω )

2

∝ χ S (2ω )

2

Bestimmung der Phase ψS mit Hilfe von Interferenzmessungen

Interferenz Probensignal :

Referenzsignal :

E S ( 2ω ) ∝ χ S ( 2ω ): E ( ω )E ( ω )

E R ( 2ω ) ∝ χ R ( 2ω ): E ( ω )E (ω )

iψ S χ ( 2 ω ) = χ ( 2 ω ) e mit S S

iψ R χ ( 2 ω ) = χ ( 2 ω ) e mit R R

INTERFERENZ I ∝ ES + ER

2

= ES

2

+ ER

2

+ 2 E S E R c o s (ψ S − ψ R )

Signal I ist eine Funktion der Phasendifferenz δψ = ψS - ψR

Bestimmung der Phasendifferenz δψ Zur Bestimmung von δψ wird ein Interferogramm in Abhängigkeit einer durch einen Phasenschieber eingestellten zusätzlichen Phasendifferenz ∆ψ aufgnommen : 2

2

I(∆ψ)

I(∆ψ) ∝ |ES| + |ER| + 2|ES||ER|cos(δψ+∆ψ)

δψ = -25° 0

360

720

Phasenverschiebung ∆ψ (°)

1080

Phasenschieber: Soleil-Babinet-Kompensator Aufbau : Zwei gegeneinander verschiebbare keilförmige Quarzkristalle (2a, 2b) + Kompensationskristall (1) Phasenverschiebung :

∆ψ SBC ( λ ) =

2π (d 2 − d1 ) ∆ n( λ ) λ

2b

A = optische Achse 1

Einstrahlrichtung

d1 : Dicke des Kompensationskristalls d2 : Dicke der Quarzkeile λ : Wellenlänge ∆n(λ) = ne(λ) - no(λ) : Brechungsindexdifferenz

A

A

A

2a

Verschiebung

Funktion des Phasenschiebers δψ = ψS − ψ R

δψ + ∆ψSBC

⊥

Soleil-Babinet Probe

Referenz

Filter

Probensignal ES senkrecht zu Referenzsignal ER polarisiert und parallel zur optischen Achse des Kompensationskristalls oder der Quarzkeile.

Überlagerung von Proben- und Referenzsignal Problem: Nach Soleil-Babinet sind Proben- und Referenzsignal senkrecht zueinander polarisiert keine Interferenz! Lösung: Analysator projeziert Signale auf gemeinsame Polarisationsrichtung.

y

E 'S = E S cos Θ E ' R = E R sin Θ mit

E’S ≈ E’R

2

= E 'S

2

+ E 'R

+ 2 E 'S E 'R c o s (δ ψ + ∆ ψ

SBC

ES

E’S

Θ

Intensität hinter Analysator:

I ∝ E 'S + E 'R

Analysator

2

)

E’R ER

x

Referenzkristall: Quarz Bedingungen für den Referenzkristall: • der Kristall muß senkrecht zum Probensignal polarisiertes SH Licht erzeugen, • die Intensität des Referenzsignals muß auf die Intensität des Probensignals abstimmbar sein, • der Kristall muß transparent für die SHG Wellenlänge sein. geeignetes Material: kristalliner Quarz SH-Feld :

2 χ xyz E y E z + χ xxx (E x2 − E y2 ) ER ∝

− 2 χ xyz E x E z − 2 χ xxx E x E y 0

Für Einstrahlrichtung parallel zur x-Achse verschwinden alle Komponeten von ER Kristall muss um eine Achse, z.B. z-Achse gedreht werden:

(

E S,y ∝ χ xxxE y2 sin ϕ z 1 − 4 cos 2 ϕ z

)

Phasenmessungen an magnetisch und elektrisch geordneten Materialien magnetische Ordnung:

elektrische Ordnung:

Antiferromagnetismus (AFM)

Ferroelektrizität (FE)

180° Domänenstruktur Vorzeichenwechsel von χNL ↔ Phasenänderung von 180° Phasenmessung: Domäne A : δψA = ψS,A - ψR

Domäne B : δψB = ψS,B - ψR

∆ψS = δψA − δψB = ψS,A - ψS,B

Experimenteller Aufbau Kryostat

L1

L1 :

λ/2 F1

Quarz

Probe

Nd:YAG

F2 SBC L2

A

Linse zur Abbildung des OPO-Strahls

λ/2 : Halbwellenplatte zur Einstellung der Eingangspolarisation F1 :

Kantenfilter, der nur für den OPO-Strahl transparent ist

F2 :

Bandpassfilter, der nur für SH-Licht transparent ist

SBC : Soleil-Babinet-Kompensator zur Einstellung der Phasenverschiebung L2 :

Linse/Objektiv zur Abbildung der Probe auf die CCD-Kamera

A:

Polarisationsfolie zur Anpassung der Polarisationsrichtungen

Interferenz Signal (w.E.)

Phasenmessung an AFM-Domänen in YMnO3

20

E SH = 2.468 eV

T = 10 K

∆ψ S = 185°

(a)

10 0

-360

-180

0

180

Externe Phasenverschiebung ∆ψSBC (°)

360

Kontrastmessung an AFM-Domänen in YMnO3 1.0

I A − IB ρ(Θ ) = I A + IB

Kontrast ρ

0.5

0.0

-0.5

-1.0

-90

-60

-30

0

30

Analysatorstellung Θ (°)

60

90

Phasenmessung YMnO3 : Spektrale Abhängigkeit T=6K

210 180

SH Intensität

Phasendifferenz ∆ψS (°)

240

150 120 90 60 30 0

2.3

2.4

2.5

SH Energie (eV)

2.6

0

Interferenz Signal (w.E.)

Phasenmessung an FE-Domänen in YMnO3

50

ESH = 2.437 eV

T = 295 K

∆ψS = 177°

(b)

(a)

25

0 -300

-200

-100

0

100

Externe Phasenverschiebung ∆ψSBC (°)

200

300

Phasenmessung an AFM- und FEDomänen in YMnO3 Antiferromagnetische Domänen Analysator = -50°

Analysator = +50°

ESH = 2.46 eV T=6K

Antiferromagnetische und ferroelektrische Domänen